能源周报：Nature、Nat. Energy、JACS、AM、Matter等大合集！

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温馨提示：本推文包含15篇文献，预计阅读时间约15min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Nature：离子溶剂化笼型聚合物膜的多样性合成

微孔聚合物的特点是形状持久的自由体积元素(FVEs)，当用作化学分离、水净化、燃料电池和储能电池的隔膜时，这些自由体积元素会被小分子和离子渗透。识别具有分析物选择性的自由体积元素仍然是一个挑战，因为很难产生具有足够多样性的聚合物来筛选它们的性质。在这里，我们描述了一种面向多样性的微孔聚合物膜的合成策略，以确定具有作为锂离子溶剂化笼子的自由体积元素的候选分子。这一策略包括通过Mannich反应使双(邻苯二酚)单体多样化以在自由体积元素中引入锂离子配位官能团，通过拓扑强化聚合将自由体积元素连接到不同的孔结构中，以及通过几种聚合物反应使孔的几何结构和介电性能多样化。

最有希望的具有离子溶剂化笼子的候选膜表现出比对照膜更高的离子电导率和更高的阳离子迁移数，其中自由体积元素是非选择性的，这表明膜的通透性和离子传输选择性的常规界限是可以克服的。这些优点与笼子存在时增强的锂离子从电解液中的分配、孔内阴离子的更高扩散势垒以及网络结构对锂离子配位数的限制(与本征电解质相比)有关，从而降低了工作离子的有效质量。这种隔膜在高压金属锂电池中显示出作为稳定负极的界面的前景。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03377-7

2. Adv. Funct. Mater.：非晶双层涂层：实现非烧结石榴石型固体电解质的高锂电导率

石榴石型氧化物Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)作为一种极具发展前景的固体电解质引起了人们的广泛关注。然而，只有在高温烧结(≈1200°C)形成致密的球团后，才能获得较高的离子导电性，但其脆性和与电极的接触较差。本文提出了一种无需烧结即可实现LLZTO高锂离子导电性的新策略。这是通过球磨LLZTO和LiBH₄共同实现的，从而得到了具有独特的非晶态双层涂层的LLZTO复合材料：内层为LiBO₂，外层为LiBH₄。将LLZTO复合粉末在300 MPa下冷压成电解质球后，在30℃时锂离子电导率为8.02×10^-5S cm^-1，比未烧结的LLZTO的导电率(4.17×10^-9S cm^-1)提高了4个数量级。该复合电解液表现出0.9999的超高锂离子迁移数，使对称的锂电池在60°C循环1000小时，在30°C循环300小时。这主要是由于LiBH₄促进了LLZTO粒子之间的连续离子导电网络，该网络结构与锂金属电极具有化学相容性和电化学稳定性。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202009692

3. Adv. Funct. Mater.：喷墨印刷银纳米粒子上的杂金属晶种介导的锌沉积，用于可折叠和耐热的锌电池

为了获得高性能的锌金属电池，必须解决枝晶生长和在锌负极上发生的副反应的问题，特别是当电池在高电流密度和高温下运行时。本文报道了一种柔性且无枝晶的锌金属负极（AgNPs @ CC / Zn），该负极是通过将银纳米颗粒喷墨印刷在三维碳基质上而制备的。实验观察和理论计算表明，银纳米颗粒可以作为锌沉积的杂金属种子，从而同时提高碳基质的亲锌性和导热性。这不仅降低了锌成核的超电势并引导了均匀的锌成核，而且还通过银锌合金化/脱合金反应促进了可逆的锌剥离/镀覆。结果，AgNPs @ CC / Zn负极在10 mA cm^-2的高电流密度下表现出80 mV的低过电势，并且在480 小时内具有出色的循环性能。AgNPs @ CC / Zn负极可使全电池具有出色的循环稳定性和增强的高温耐久性。此外，使用AgNPs@CC/Zn负极的可折叠袋式电池具有高容量保持能力，而与不同的变形状态无关。这项工作证明了喷墨印刷技术在为可折叠且耐热的锌电池开发无枝晶锌负极方面的巨大潜力。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202101607

4. Adv. Funct. Mater.：中性锌-空气电池与单原子铱催化剂组装在一起，用于灵敏的自供电传感系统

自供电传感系统是智能便携式电子设备中的关键组件。锌空气电池作为有前途的能源设备，由于具有开路电位高的优点，因此为开发用于感测应用的新型自供电传感系统提供了绝佳的机会。本文报道了分层多孔的单原子铱嵌入氮掺杂碳作为中性锌空气电池中氧还原反应的有效催化剂，使自供电传感系统具有高灵敏度，可用于葡萄糖检测稳定的输出信号。所得的单原子铱嵌入氮掺杂碳在中性电解液中显示出优于市售铂碳的氧还原活性和稳定性。根据理论计算，单原子铱嵌入氮掺杂碳中的铱氮活性位点对反应中间体表现出适度的吸附自由能，使单原子铱嵌入氮掺杂碳具有出色的四电子氧还原活性和良好的双氧水耐受性。当将单原子铱嵌入氮掺杂碳用作空气正极时，所制备的锌空气电池显示出1.42 V的大开路电压，90.4 mW cm^-2的显着功率密度以及出色的稳定性。与葡萄糖氧化酶整合后，基于竞争模型成功地建立了自供电传感系统用于葡萄糖的灵敏检测，在生物传感应用中具有广阔的前景。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202101193

5. Adv. Funct. Mater.：Ti₃C₂T_x Mxene界面的二维晶格限制下金属锂的平面生长机制

锂形成不规则、非平面电沉积层的倾向已成为制备锂金属电池的根本障碍。本文报道了在二维Ti₃C₂T_x Mxene衬底上生长的平面无枝晶锂金属。从头计算表明，锂通过离子键合和晶格约束在Ti₃C₂T_x表面形成六方密堆积层。在几个单分子层之后，离子键逐渐减弱，形成了一个纳米级的六方密堆积层-锂的过渡区。在此过渡区以上，沉积以金属键合的体心立方为主。Ti₃C₂T_x与六方密堆积层-锂和体心立方-锂之间的晶格匹配，以及锂具有较大的枝晶形成能和较小的迁移势垒等热力学因素，解释了Ti₃C₂T_x和六方密堆积层-锂之间的晶格匹配以及锂在(110)面上择优生长的致密平坦锂金属负极的形成。所制备的锂金属负极在0.5~10.0 mA cm^-2的宽电流密度范围内表现出稳定的循环性能。用该锂金属负极制备的磷酸铁锂全电池在1倍率充放电循环500次后容量衰减率仅为9.5%。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010987

6. Nature: 用于α-FAPbI₃钙钛矿型太阳能电池的伪卤化物阴离子工程

通式ABX₃的金属卤化物钙钛矿，其中A为一价阳离子，例如铯，甲基铵或甲脒；B是二价铅，锡或锗；X是卤化物阴离子，作为薄膜光伏元件的光收集器具有巨大的潜力。在大量研究的成分中，立方甲脒基碘化铅（FAPbI₃）已成为高效，稳定钙钛矿型太阳能电池的最有希望的半导体材料，并最大限度地提高了该材料的性能。在这里，研究者们介绍了一种阴离子工程概念，该概念使用拟卤化物阴离子甲酸根（HCOO-）来抑制存在于晶界和钙钛矿薄膜表面的阴离子空位缺陷，并提高薄膜的结晶度。所得到的太阳能电池器件的功率转换效率为25.6％（经认证为25.2％），具有长期的运行稳定性（450小时），并具有优异的电致发光特性，外部量子效率超过10％。我们的发现为消除金属卤化物钙钛矿中存在的最丰富和有害的晶格缺陷提供了一条直接途径，为获得具有改善的光电性能的溶液可加工膜提供了便捷途径。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41586-021-03406-5

7. Nat. Energy：用异丙基氯化铵稳定α-相甲脒基碘化铅钙钛矿型太阳能电池

FAPbI₃钙钛矿太阳能电池（PSC）的制造主要是依次涂覆碘化铅和碘化甲脒，或涂覆将所有组分均溶解在一种溶剂中的溶液（一锅法）。两种方法生产的PSC都显示出相似的效率。但是，它们的长期稳定性明显不同。研究者们认为此行为的主要原因是在此过程中添加的异丙醇（用作溶剂）和甲基氯化铵之间的化学反应产生的异丙基铵阳离子稳定了α-FAPbI₃相。在此基础上，我们通过将异丙基氯化铵添加到钙钛矿前体溶液中以进行一锅法制得了PSC，并实现了23.9％的认证功率转换效率。长期工作电流密度-电压测量（在氮气氛下，在1 Sun照射下，每84 min扫描一次）表明，初始效率约为20％的组装设备在1000 h后记录的效率约为23％。再经过1000小时后，它逐渐降低到约22％。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00802-z

8. Adv. Mater.：钙钛矿氧化物电极中表面晶体取向与气体动力学的相关性

电极表面的固-气相互作用决定了固体氧化物燃料电池和电解槽的效率。在此，研究者们在模型系统La_0.8Sr_0.2Co_0.2Fe_0.8O₃中研究了表面气体动力学与钙钛矿电极的晶体取向之间的相关性。气体交换动力学的特征在于合成了产生三个单变量表面的外延半电池几何结构（即La_0.8Sr_0.2Co_0.2Fe_0.8O₃/La_0.9Sr_0.1Ga_0.95Mg_0.05O_3-δ/SrRuO₃/SrTiO₃（001），（110）和（111））。电化学阻抗谱和电导率弛豫测量结果表明，气体交换动力学具有很强的表面取向依赖性，其中（111）取向的表面的活性比（001）取向的表面高3倍以上。依赖氧分压依赖于氧分压(po2)的电化学阻抗谱研究揭示，虽然三种表面有不同的气体交换动力学，但反应机制和限速步骤是相同的(即，向双原子氧物种的电荷转移)。第一性原理计算表明，空位的形成能和不同表面的吸附能是不同的，并且受表面极性的影响。最后，基于同步加速器的环境压力X射线光谱仪揭示了不同表面方向之间明显的电子变化和表面化学性质。总之，薄膜外延提供了一种有效的方法来控制和了解电极的反应性，最终证明（111）-表面展现出高密度的活性表面位点，从而导致更高的活性。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202100977

9. Adv. Energ. Mater.：半透明有机光伏：供体和受体的顺序沉积可提供具有伪p–i–n有源层结构的高性能半透明有机光伏

半透明有机光伏（ST-OPV）具有可再生能源技术的巨大潜力。在体异质结（BHJ）ST-OPV中，有必要在可见光透射率（VLT）和功率转换效率（PCE）之间进行折衷。研究者们提出了一种顺序沉积（SD）策略，该策略涉及分别沉积聚合物供体层（D）和小分子受体层（A）作为活性层。在界面区域发生的分子扩散会导致伪p–i–n结构。PBDB‐T‐2F（D）/ Y6（A）ST‐OPV具有不同的有源层厚度-115 nm，SD（D：A / 75：40 nm）和BHJ器件（D：A/1：1.2 w）分别提供12.91％（VLT 14.5％）和12.77％（VLT 13.4％）的冠军PCE；在85 nm处，SD（D：A / 45：40 nm）和BHJ器件（D：A/ 1：1.2 w）提供的PCE分别为12.22％（VLT为22.2％）和11.23％（VLT为16.6％）。这种趋势表明，在给定的有源层厚度下，SD器件的PCE和VLT值比BHJ器件大，并且SD结构相对于BHJ结构的PCE和VLT值的增强随着有源层厚度的减小而变得更加明显。SD策略提供了一种新的方法，可以实现高效率和高透明度的ST-OPV。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202170050

10. Adv. Funct. Mater.：非卤代溶剂处理和无添加剂串联有机太阳能电池，效率达到16.67％

最近，有机太阳能电池（OSC）达到了非常高的效率，并成为有前途的商业应用技术。但是，具有最高效率的OSC大多是通过卤化溶剂和不环保的添加剂加工而成的，这阻碍了大规模生产。在这项研究中，研究者们通过使用无添加剂的非卤代溶剂进行溶液加工制得的基于聚合物供体和两个具有不同带隙的小分子受体的高性能串联OSC。重要的是，由非卤代溶剂形成的两个活性层表现出更好的相分离和电荷传输性能，因此其性能优于卤代溶剂。结果，获得了高达16.66％的高效率的串联OSC，在未来的大规模生产中显示出独特的优势。

原文链接：

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202102361

11. Nat. Energy：用界面金属-基底键合调节大容量铝锌电池阳极电沉积形态

尽管锂基电池已在当前的储能领域确立了主导地位，但锂后化学（如铝或锌）正成为下一代可充电电池的有希望的候选材料。以铝或锌为负极的电化学电池具有潜在的低成本、固有的安全性和可持续性等优点。目前，这种电池被认为是不切实际的，因为金属阳极的可逆性很差，存储的电荷量很小。在这里，本文报告了电极的设计，以促进强大的氧介导的化学结合之间的铝镀层和基板能够很好地控制沉积形态，并提供特殊的可逆性（99.6-99.8%）。这种可逆性在超长的循环时间（>3600小时）内持续存在，并且区域容量比先前报告的值高出两个数量级。本文发现，这些特性是由于消除了脆弱的电子传输途径，并通过特定的金属-基底化学键非平面沉积铝。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41560-021-00797-7

12. ACS Energy Lett.：金属锂电池中单季铵盐锚定诱导的稳定固体电解质界面形成

锂（Li）金属阳极被认为是下一代电池的一个很有前途的候选材料，但受到锂树枝晶的阻碍，导致可逆性差。在这里，本文介绍了单季铵盐的能力，锚定到锂金属表面通过吡啶部分作为电解质添加剂。本文系统地改变了锚定单元的数量和空间排列以及带有PF₆反阴离子的正电荷的数量，以探讨它们对Li金属保护的影响。高表面浓度的PF₆反阴离子及其与沉积Li的直接反应促进了LiF在钝化层中的原位形成和均匀分布。结果表明，单季铵盐通过稳定的吡啶基锚定形成离子导电的致密固体电解质界面层，在醚基和碳酸盐基电解质中均表现出优异的循环性能，从而清楚地表明了锚定策略对锂金属表面的重要性保护。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00274

13. Matter：无钴锂离子电池用超高镍层状阴极的原子尺度相变及氧损失机理解析

掺杂LiNiO₂具有比能量高、循环寿命长、钴含量低等优点，近年来成为最有前途的阴极材料之一。尽管如此，LiNiO₂及其衍生物的降解机制仍不清楚。在这里，通过结合原位电子显微镜和第一性原理计算，本文阐明了LiNiO₂衍生阴极的原子水平化学机械降解途径。本文发现，在高压下形成的O1相通过两步途径（包括阳离子混合和沿（003）面剪切）作为岩盐转化的优先位置。此外，电子层析显示，从颗粒内部和表面同时成核的平面裂纹在（003）平面上沿[100]方向扩展，同时伴随着离散的结构退化。本文的结果对LiNiO₂阴极的降解机理有了深入的了解，指出抑制O1相和氧损失是稳定LiNiO₂的关键，是开发下一代高能阴极材料的关键。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.03.012

14. J. Am. Chem. Soc.：富锂3d和4d阴极中氧氧化还原的纳米结构转变

富锂镍锰钴氧化物（LRNMC）具有较高的储能能力，是化学计量比镍锰钴氧化物（NMC）的替代材料。这种更高的容量与可逆氧氧化有关；然而，氧化学变化通过周围阴极结构调节的机制仍然不完整，这使得设计策略来缓解长期循环导致的电极性能不佳具有挑战性。以LRNMC阴极为研究对象，利用小角X射线散射（SAXS）和X射线衍射（XRD）技术，确定了由于O氧化而导致的阴极内电子密度较低的纳米尺度畴。在小角度散射区观察到的一个特征表明，纳米孔的形成首先出现在氧氧化过程中，并且是部分可逆的。这一特性在传统的阴极材料（包括化学计量比的NMC和锂镍钴铝氧化物（NCA））中并不存在，但在这里测试的其他富锂系统Li₂RuO₃和Li_1.3Nb_0.3Mn_0.4O₂中似乎是共同的。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00497

15. Adv. Mater.：提高钠离子和锂离子存储容量的多晶型工程

为了满足日益增长的对重量轻、体积小的先进可充电电池的需求，人们致力于提高电极的容量。本文提出了一种有效的多晶型工程策略来提高FeSe的体积容量。由于四方FeSe固有的金属电子导电性，可组装无添加剂导电电极（以下称为无CA电极），增强钠存储容量为1011 mAh cm⁻³，显著高于半导体六方FeSe。令人印象深刻的是，无钙电极可实现96.7 wt%的极高活性物质利用率和96%的高初始库仑效率，优于大多数用于钠离子储存的阳极。此外，还提出了采用四方FeSe作为锂离子电池负极的设计方法。无钙四方FeSe电极的体积能量密度为1373 Wh L⁻¹，功率密度为7200 W L⁻¹，优于大多数金属硫系化合物。通过原位XRD研究了钠和锂体系的可逆转化反应。提出的设计策略提供了新的见解和灵感，以帮助在不断寻求更好的电极材料。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202100210

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